Rođen 1936. godine u Dugoj Resi, Perušić se brzo pridružio Dinamu u ulozi neumornog veznog igrača, a s 24 godine proglašen je za najboljeg nogometaša nekadašnje države.
U modrom je dresu nastupio 294 puta, postigao je 23 pogotka, te u dva navrata osvojio domaći Kup i jednom igrao finale Kupa velesajamskih gradova.
Godine 1964. otišao je u München 1860 da bi za samo dvije godine osvojio bundesligaški naslov te je izabran za najboljeg igrača cjelokupnog njemačkog prvenstva. Karijeru je zaključio u švicarskom Sankt Gallenu, gdje je ostao raditi kao trener.
Za Jugoslaviju je igrao 27 puta u razdoblju između 1959. i 1964. godine, pri čemu je sudjelovao u finalu Europskog prvenstva 1960. godine protiv SSSR-a, a dva mjeseca poslije osvojio je zlatnu olimpijsku medalju.
Preminuo je upravo u Sankt Gallenu, gdje će biti i njegov posljednji ispraćaj.
Hrvatski nogometni savez izražava duboku sućut obitelji Željka Perušića zbog ovog nenadoknadivog gubitka.